La Biblioteca del convento della SS. Trinità di Viterbo è celebre fin dalla fondazione del convento (ca. 1250), mentre una delibera del capitolo della Provincia romana degli Agostiniani del 1290 stabiliva che il cenobio viterbese conservasse tutte le lettere papali e tutti i documenti riguardanti l'Ordine, facendone così già in antico l'archivio provinciale. Oggi l'Archivio storico della circoscrizione italiana è un archivio di concentrazione e raccoglie il patrimonio documentario degli Agostiniani di tutta la Penisola.

Gli eventi storici dell'età moderna, in particolare le soppressioni degli ordini religiosi dei secoli XVIII e XIX, hanno disperso grande parte del patrimonio librario e documentario di incalcolabile valore degli Agostiniani; un riflesso ti tale patrimonio è costituito dal fondo diplomatico (centinaia di pergamene) che si conserva ancora oggi presso la Biblioteca degli Ardenti di Viterbo (Cf. Carte agostiniane viterbesi. Il fondo della SS. Trinità (secoli XIII-XIV), a cura di Antonella Mazzon, Subsidia Augustiniana Italica II,6, Centro Culturale Agostiniano, Roma 2014).

L'attuale biblioteca è costituita da un patrimonio di varia provenienza; pur essendo eterogeneo esso è altamente specializzato, ricco di strumenti per la conoscenza della Storia della Chiesa e del Cristianesimo, dall'antichità all'età contemporanea, della storia dell'Ordine agostiniano, della Patristica e sant'Agostino, della Teologia e Filosofia, della storia del territorio, arte religiosa e molte altre materie.